近日，化工学院青年教师徐环斐副教授团队在基于低共熔溶剂（DES）绿色工艺实现花卉高值化利用领域取得系列新进展。团队基于自主知识产权构筑坚实技术壁垒，在前期已授权10项中国发明专利的基础上，持续进行技术攻关，近期发表多篇SCI一区TOP期刊论文。
团队结合密度泛函理论和机器学习方法，利用104种低共熔溶剂（DES）的Kamlet-Taft参数和极性值建立了内在关系模型。通过氢键酸度（α）、氢键碱度（β）、极化（Π*）和分子极性指数（MPI）的协同组合，有望筛选出对花卉的根茎叶中纤维素、半纤维素、木质素处理效率高的DES。该模型给出了预处理效率高的参数范围。在本研究给出的4个参数范围内，可以选择DES的组成和比例，以确保至少保留80%的纤维素和去除50%的木质素。分子模拟结果表明，这些高效的DES通常含有大量的氢键和高极性基团。相关研究成果以“Explicable Machine Learning for Predicting High-Efficiency Lignocellulose Pretreatment Solvents Based on Kamlet–Taft and Polarity Parameters”为题目，发表在绿色化学研究领域国际知名期刊ACS Sustainable Chemistry & Engineering(SCI一区TOP期刊)。论文第一作者为化工学院2022级硕士研究生葛瀚文，通讯作者为徐环斐，金沙集团1862cc为第一单位和唯一通讯单位。论文DOI链接为10.1021/acssuschemeng.4c01563。
团队采用密度泛函计算、分子动力学模拟和多变量分析等方法，研究了5种芳香基DES与2种木质素二聚体模型的相互作用机理。探讨了溶解温度和芳香氢键给体类型对木质素β-O-4与5-5亚结构单元间连接键或与不同官能团相互作用的影响。在木质素溶解过程中，γ-OH是PB和Cl-作用于木质素二聚体（β-O-4）的首选位点，与γ-OH形成氢键的比例为40%。它分布在木质素二聚体（β-O-4）周围0.28 ~ 0.32 nm处，总相互作用能为-4041.1452 kJ/mol。相关研究成果以“Comprehensive analysis of lignin dimer dissolution microscopic mechanism in different aromatic-based deep eutectic solvent”为题目，发表在生物质化工研究领域国际知名期刊Industrial Crops & Products(SCI一区TOP期刊)。论文第一作者为化工学院2021级硕士研究生朱宝平和2022级硕士研究生葛瀚文，通讯作者为徐环斐，金沙集团1862cc为第一单位和唯一通讯单位。论文DOI链接为10.1016/j.indcrop.2024.119736。
团队采用多尺度模拟分析方法研究了苄基三乙基氯化铵（BTEAC）基DES与木质素在分子水平上的相互作用机理。通过分析不同体系中的弱相互作用类型、电荷分布、氢键数、能量分布和密度分布，阐明了六种氢键供体结构对萃取过程的影响。其中，由于甲酸（FA）体积较小，为BTEA+与木质素的接触提供了更多的空间，从而产生更强的相互作用。为BTEAC-FA在预处理过程中去除木质素的效果提供了分子水平的理论基础。相关研究成果以“Microscopic mechanism investigation of extraction of lignin by benzyltriethylammonium chloride-based deep eutectic solvents”为题目，发表在生物质化工研究领域国际知名期刊Journal of Molecular Liquids(SCI一区TOP期刊)。论文第一作者为化工学院2022级硕士研究生葛瀚文，通讯作者为徐环斐，金沙集团1862cc为第一单位和唯一通讯单位。论文DOI链接为10.1016/j.molliq.2024.125996。
团队利用低共熔溶剂提取牡丹花瓣中酚类和黄酮类化合物，探究了八种不同类型的DES的提取效率。当氯化胆碱、乙二醇和尿素的摩尔比为1:2:2，含水量为30%时，总酚和总黄酮的提取量最高。通过多变量分析，建立了以提取量为目标的关系模型。其中，HBD的参数对总酚和总黄酮的提取量有显著影响。此外，采用量子化学计算以芦丁和没食子酸为目标分子，探究DES与目标分子的相互作用。结果表明，氢键是其中主要的相互作用力。相关研究成果以“Mechanism of deep eutectic solvents based extraction of phenolic and flavonoid compounds from peony petals”为题目，发表在知名国际期刊Industrial Crops & Products(SCI一区TOP期刊)，论文DOI链接为doi.org/10.1016/j.indcrop.2024.119947。论文第一作者为化工学院2022级硕士研究生王胜林，通讯作者为徐环斐，金沙集团1862cc为第一单位和唯一通讯单位。
上述研究工作得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金等项目的资助。
