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材料学院赵健/李镇江团队Angew:d-p轨道杂化状态调控指导开发高倍率超级电容器正极材料

作者:赵健 来源:材料学院 责任编辑:潘超超   终审:张岩 点击: 日期:2024-06-20

近日,金沙集团1862cc材料学院赵健/李镇江教授团队联合清华大学王定胜教授团队在超级电容器正极材料研究领域取得突破性进展,相关研究成果以“Tailoring d-p Orbital Hybridization to Decipher the Essential Effects of Heteroatom Substitution on Redox Kinetics”为题发表在国际顶级学术期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》(2024, e202404968, IF=16.6)上。金沙集团1862cc材料学院赵健副教授为第一作者,李镇江教授和王定胜教授为通讯作者,金沙集团1862cc为第一通讯单位。

异类金属原子取代被认为是提升金属化合物基超级电容器电极材料氧化还原动力学的一种有效策略,但目前如何选取合适的取代金属种类以及相应的性能优化本质作用机制尚不清楚。针对上述瓶颈,我们提出了采用金属d轨道与电解液OH-离子O-p轨道杂化状态作为描述符来解决这一问题。本文将一系列Fe、Co和Cu杂原子分别引入到Ni3Se4电极材料中,研究表明:只有适量Co原子取代的Ni3Se4才能形成更多未被电子占据的反键态π*,进而获得了最佳d-p轨道杂化状态,这不仅增强了界面电荷转移还确保了OH-吸附-解吸平衡,有效加快了其氧化还原动力学及高倍率特性(即使电流密度增加200倍,也可以保持~68.7%的初始容量);此外,使用所制备的正极材料组装出的混合超电容器也可呈现高的能量密度/功率密度及长循环寿命。此项工作从原子尺度解释了异类金属原子取代对提升金属化合物电极材料氧化还原动力学和倍率性能的本质影响规律,为设计高倍率的超级电容器正极材料提供了新思路,也为金属化合物基超级电容器储能装置的实际应用奠定了坚实的基础。

本课题研究得到了国家自然科学基金、泰山学者人才工程、山东省高校青创团队项目及山东省自然科学基金等项目的资助。

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